Spectroscopia cu armonici înalte deblochează structura electronică a supraconductorilor de înaltă tensiune

Presiunea ridicată a creat multe stări noi ale materiei pentru materia condensată, dezvăluind noi fenomene fizice și chimice interesante. Printre acestea, descoperirea supraconductivității la temperatura camerei (Tc ＞ 200 K) în hidruri de înaltă presiune, cum ar fi H3S și LaH10, a atras un mare interes și atenție.
În ciuda creșterii temperaturii de tranziție a supraconductoarelor în supraconductorii de înaltă presiune, structura electronică și comportamentul dinamic ultrarapid în stările cuantice de înaltă presiune sunt încă necunoscute din cauza lipsei de sonde eficiente, iar mecanismul supraconductivității lor rămâne o întrebare deschisă.
Generarea de armonici superioare (HHG) este procesul de transformare a unui laser incident într-o radiație coerentă puternică la mai multe ori frecvența laserului. Ca un reprezentant tipic al opticii neliniare, HHG în solide provine din conducerea neliniară a electronilor intra și interbandă prin interacțiunea laser-materie cu câmp puternic. Ca rezultat, spectrele HHG conțin în mod natural o amprentă a proprietăților atomice și electronice din material. Folosind astfel de procese dinamice neliniare, neperturbative, se poate observa proprietățile interne ale materialelor.
Recent, grupul cercetătorului Sheng Meng de la Institutul de Fizică, Academia Chineză de Științe/Centrul Național de Cercetare pentru Fizica Materiei Condensate, Beijing, a investigat dinamica ultrarapidă a HHG în supraconductorul de înaltă presiune H3S, cu ajutorul primelor principii care conțin timp. Teoria funcțională a densității utilizând metoda și software-ul de dinamică moleculară densitate-funcțională care conține timp non-adiabatic dezvoltat de grup (TDAP). Se constată că HHG în supraconductorii de înaltă presiune are o dependență puternică de lungimea de undă, precum și anizotropie (Fig. 1), ceea ce indică faptul că procesul HHG depinde puternic de structura electronică. Analiza timp-frecvență a HHG determină mecanismul cinetic al împrăștierii în bandă a armonicilor de ordin inferior. Pe această bază, folosind spectre HHG, au reconstruit structura de dispersie a benzii de energie lângă suprafața Fermi (Fig. 2). În plus, s-a constatat că există o modulare puternică a spectrului HHG de către fononi coerenți, indicând sensibilitatea procesului HHG la cuplarea electroacustică. Folosind spectrul HHG modulat de fononi coerenți, au reconstruit în continuare puterea elementară a matricei de cuplare electroacustică lângă suprafața Fermi (Fig. 3). Acest studiu dezvăluie că interacțiunile cu mai multe corpuri (cuplaj electroacustic) în materiale au un efect semnificativ asupra comportamentului electronilor în apropierea nivelului de energie Fermi. Astfel de rezultate susțin mecanismul mediat de fonon al supraconductivității de înaltă tensiune și oferă o abordare complet optică pentru a sonda structura electronică și cuplarea electroacustică în stări cuantice de înaltă tensiune.
Rezultatele cercetării aferente sunt rezumate ca „Spectroscopie armonică înaltă în stare solidă pentru sondarea structurii benzii optice înalte Spectroscopie armonică înaltă în stare solidă pentru sondarea structurii benzii optice a stărilor cuantice de înaltă presiune” a fost publicată în Proceedings of the Academia Națională de Științe a Statelor Unite ale Americii (PNAS). Shiqi Hu, un bursier postdoctoral la Institutul de Fizică, Academia Chineză de Științe (IPS), a fost primul autor al lucrării, iar Sheng Meng, cercetător la IPS, a fost autorul corespunzător. În lucrare au fost implicați și doctorandul Daqiang Chen și doctorandul Lanlin Du. Această cercetare a fost susținută de Programul Cheie de Cercetare și Dezvoltare al Ministerului Științei și Tehnologiei, Fundația Națională de Științe Naturale din China și Proiectul Pilot al Academiei Chineze de Științe.

Figura 1. Generarea de armonici ridicate în supraconductorul de înaltă tensiune H3S.

Figura 2. Reconstrucția structurii benzii de energie în H3S folosind spectre de armonici înalte.

Figura 3. Reconstrucția informațiilor de cuplare electroacustică în H3S folosind spectre de armonici înalte.